Katalytische Verfahren sind in der chemischen Industrie von großer Bedeutung, wobei homogene Katalysatoren das größte Anwendungsspektrum bieten. Diese Katalysatoren lassen sich an spezifische Anforderungen anpassen, jedoch schränken viele Abtrennungskonzepte die Aktivität oder Selektivität ein und beeinträchtigen die Raum-Zeit-Ausbeute oder belasten thermisch. In dieser Dissertation wurden zwei Konzepte für eine kontinuierliche Reaktion mit integrierter Katalysatorabscheidung entwickelt, die die steuerbaren Eigenschaften von überkritischem Kohlendioxid (scCO2) nutzen. Das erste Konzept erzeugt ein Zweiphasensystem durch Ausnutzung der Mischungslücke des Systems. Im zweiten Konzept werden die Reaktionsbedingungen so gewählt, dass der Katalysator in der scCO2-Phase löslich ist. Ein Temperaturgradient verringert die Dichte am Übergang zur Trennungszone, sodass der Katalysator nicht mehr löslich ist. Eine Anlage zur kontinuierlichen Reaktionsführung wurde aufgebaut, wobei die Isomerisierung von Allylalkoholen mit Rhodium- und Ruthenium-Komplexen als Modellreaktion diente. Das erste Konzept zeigt, dass ein stabiler Betriebszustand und eine effektive Katalysatorabtrennung möglich sind. Das zweite Konzept beweist, dass eine Phasentrennung an einem Temperaturgradienten im kontinuierlichen Betrieb aufrechterhalten werden kann, wobei der Katalysator in Form eines Tropfens in die Reaktionszone zurückgeführt wird.
Thomas Harwardt Libros
