Funktionalisierung und Vernetzung von Polybenzimidazolen

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Kern dieser Dissertation ist die Allylfunktionalisierung von Polybenzimidazolen (PBIs) zur Entwicklung neuer Materialien für Brennstoffzellen- und Gasseparationsmembranen. Die Allylfunktion wird für eine innovative PBI-Vernetzungsstrategie sowie für den Anbau funktioneller Gruppen als Seitenketten genutzt. Die Funktionalisierung der PBIs, die durch Lösungspolymerisation in Polyphosphorsäure hergestellt wurden, erfolgt durch die Reaktion der Benzimidazolfunktionalität mit Allylbromid. Aufgrund der Herausforderungen bei der Strukturaufklärung mittels NMR-Spektroskopie am Polymer wurde eine Modellsubstanzstudie an 2-Methylbenzimidazol durchgeführt. Diese zeigt, dass beide Stickstoffe reagieren, was zur Bildung von 1-Allyl-2-methyl-benzimidazol und 1,3-Diallyl-2-methyl-benzimidazoliumbromid führt. Übertragen auf das Polymer ergeben sich ungesättigte Seitenketten und ionische Strukturen in der Hauptkette. Eine Wärmebehandlung der allylfunktionalisierten PBIs führt zur Vernetzung, wobei die Zersetzungstemperatur über 500 °C liegt. Diese hohe thermische Beständigkeit bleibt erhalten. PBIs finden Anwendung als Membranmaterialien in Brennstoffzellen über 150 °C. Die Allylfunktionalität ermöglicht die kovalente Anbindung eines Ladungsträgers, wodurch dessen Auslaugen und der Leistungsabfall der Brennstoffzelle verhindert werden. Zudem wurde eine Membran für saure und eine für basische Brennstoffzellen synthetisiert. Die funktionalisiert